1991 szeptemberében jelent meg a zenekar második nagylemeze, a Nevermind. A teljesen újszerű zenei stílus azonnali áttörést eredményezett, a kiadó és a média erőteljes támogatásával. Folyamatos turnézás, majd a Hormoaning EP kiadása következett. A zenekar következő kiadványa 1992-ben az Incesticide album volt, amelyen néhány, korábban kislemezeken kiadott dal kapott helyett. Ezt az 1993-as In Utero követte, mely a korábbi „slágeres” vonal (Rape Me, Heart-Shaped Box) mellett zajosabb dalokat is tartalmazott (Scentless Apprentice, Tourette’s), némileg Steve Albini producernek is köszönhetően.

Változatlan médiafelhajtás mellett a zenekarnak egyre nagyobb problémát jelentett Cobain elhatalmasodó drogproblémája. A Nirvana 1993. július 23-i New York-i koncertje előtt néhány órával Cobaint újra kellett éleszteni herointúladagolás miatt, majd életük produkcióját nyújtották a színpadon.

1993 novemberében az MTV Unplugged műsorában léptek fel, már négytagú zenekarként, Pat Smear gitárossal (Germs) kiegészülve.

1994. április 5-én, Kurt Cobaint holtan találták a háza padlásán. A vizsgálat szerint drog hatása alatt főbelőtte magát egy vadászpuskával. A halála azóta is kérdéses, többen állítják, hogy gyilkosság történt. Az új teória alá is támasztja ezt, miszerint Kurt szervezetében annyi drog volt, hogy nem lett volna képes az öngyilkosságra, valamint ujlenyomatot se találtak, sem a fegyveren, sem az injekciós tűn, amivel beadta magának a drogot.